
星空官方版网站登录入口栏目导航刘小果研究员、樊春海院士、材料星空官方版网站登录入口栏目导航Stephen Mann教授、浙江大学周如鸿教授与合作者近期发展了一种基于阳离子二氧化硅团簇(CSC)的程序化DNA仿生硅化方法。 同题参见该研究首次发现了稳定、单分散的CSC,并利用DNA框架作为可编程组装模板,实现了对硅化过程的单团簇精度调控。该成果以于2026年2月3日发表于《美国星空官方版网站登录入口栏目导航科星空官方版网站登录入口栏目导航院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America)。“Molecular tuning of DNA framework-programmed silicification by cationic silica cluster attachment”为题,
生物硅化是自然界中广泛存在的一种生物矿化过程,如硅藻、海绵等生物体能在温和条件下合成结构精密的硅质骨架。 继续了解然而,由于硅化过程中前驱体团簇的瞬态性和难以捕捉,其分子机制尚不明确,制约了人工合成复杂硅基材料的发展。近年来,DNA纳米技术因其可编程性和空间精度,成为引导无机材料组装的重要模板,但如何在分子层面调控非晶二氧化硅的成核与生长仍具挑战。

图1. 阳离子二氧化硅团簇的形成及DNA框架编程的单团簇精度仿生硅化过程示意图 同题参见
为解决这一难题,研究团队发现通过调控N-三甲氧基硅丙基-N,N,N-三甲基氯化铵(TMAPS)与正硅酸乙酯(TEOS)的配比,在碱性条件下可形成一系列尺寸可控、结构明确的阳离子二氧化硅团簇。结合冷冻电镜、小角实现了团队揭示了CSC的分级支链结构及其自封端生长机制。进一步,团队利用DNA折纸作为负电性模板,通过静电作用引导CSC在模板表面逐簇附着,X射线散射、核磁共振等多尺度表征手段,单团簇精度的仿生硅化。研究还通过高速原子力显微镜原位实时观测了CSC在DNA模板上的动态附着过程,为非晶材料的程序化组装提供了新范式。揭示其遵循“诱导-加速-饱和”的三阶段动力学特征。该机制类似于生物矿化中的“颗粒附着路径”,
得到了星空官方版网站登录入口栏目导航重点研发计划、星空官方版网站登录入口栏目导航自然科学基金、上海市级科技重大专项、上海人工智能实验室等项目的支持,此项工作依托于转化医学星空官方版网站登录入口栏目导航重大科技基础设施,并得益于上海同步辐射光源等平台的技术支撑。
文章链接:https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2529275123
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